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KOBRA - Dokumentenserver der Universität Kassel  → Fachbereiche  → FB 10 / Mathematik und Naturwissenschaften  → Institut für Chemie  → Arbeitsgruppe Metallorganische Chemie  → Dissertationen 

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http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:hebis:34-2008013120157

Titel: Photoschaltbare Azobenzol-modifizierte selbstorganisierte Monoschichten auf Gold(111)-Oberflächen
Autor(en): Bretthauer, Frauke
Klassifikation (DDC): 540 - Chemie (Chemistry and allied sciences)
Erscheinungsdatum: 31-Jan-2008
Zusammenfassung: Für die Entwicklung photoschaltbarer selbstorganisierter Monoschichten (SAMs) auf Gold(111)-Oberflächen wurden neue Azobenzol-terminierte Asparagussäure - und Liponsäurederivate synthetisiert. Um den Einfluss lateraler Wasserstoffbrückenbindungen auf Qualität und Orientierungsordnung der Schichten zu untersuchen, wurden Monolagen, die durch amid- und esterverknüpfte Verbindungen gebildet wurden, miteinander verglichen. Die Filmbildung aus der Lösung wurde in situ durch optische Frequenzverdopplung (SHG) untersucht und die Photoreaktivität mittels Kontaktwinkelmessungen, Oberflächen-Plasmonenresonanz (SPR) und Ellipsometrie verfolgt. SAMs auf Gold wurden außerdem mit Hilfe von Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS), Nahkanten-Reflexions-Röntgenabsorptionsspektroskopie (NEXAFS) und Infrarot-Reflexionsabsorptionsspektroskopie (IRRAS) charakterisiert, um die Filmqualität, die Bindung ans Substrat und Orientierungsordnung im Film zu ermitteln. Da die Chemisorption auf polykristallinem Gold formal der Koordinationschemie von 1,2-Dithiolan-Derivaten gegenüber nullwertigen Edelmetall-Zentralatomen entspricht, wurden etliche Pt-Komplexe durch oxidative Addition an [Pt(PPh3)4] dargestellt. Im Zusammenhang mit der Darstellung der Asparagussäure wurde die Kristallstruktur von [pipH]2[WS4] und der neuen Verbindungen [pipH]3[WS4](HS) und [pipH]4[WS4][WOS3] (pip = Piperidin) bestimmt. Wasserstoffbrückenbindungen zwischen den Piperidinium-Kationen und den Thiowolframat-Anionen spielen eine dominante strukturelle Rolle.Novel azobenzene-terminated asparagusic acid and lipoic acid derivatives have been synthesised for the formation of photoresponsive self-assembled monolayers (SAMs) on gold(111)surfaces. Monolayers formed by amide- and ester-containing compounds were compared to reveal the influence of lateral hydrogen-bondings on the quality and orientational order in the films. Film formation from solution was investigated in situ by second harmonic generation (SHG). The photoreactivity was monitored using contact-angle measurements, surface plasmon resonance (SPR) and ellipsometry. SAMs on gold were further investigated by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), near-edge X-ray absorption fine structure spectroscopy (NEXAFS), and infrared reflection absorption spectroscopy (IRRAS) to determine film quality, substrate bonding and orientational structure. As their chemisorption on polycrystalline gold is formally comparable to the coordination chemistry of 1,2-dithiolane derivatives towards zero-valent precious metalcentres, a variety of new Pt-complexes were synthesised via oxidative addition reactions to [Pt(PPh3)4]. In the context of the preparation of asparagusic acid the crystal structures of [pipH]2[WS4] and the new compounds [pipH]3[WS4](HS) and [pipH]4[WS4][WOS3] (pip = piperidine) were determined. Hydrogen bonds between the piperidinium cations and the thiotungstate anions play a decisive structural role.
URI: urn:nbn:de:hebis:34-2008013120157
Sammlung(en):Dissertationen

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