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KOBRA - Dokumentenserver der Universität Kassel  → Fachbereiche  → FB 10 / Mathematik und Naturwissenschaften  → Institut für Physik  → Experimentalphysik / Cluster und Nanostrukturen  → Dissertationen 

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Title: Goldnanoteilchen auf Titandioxid
Other Titles: Über das Wachstum und die ultraschnelle Elektronendynamik
Authors: Borg, Nils
???metadata.dc.subject.swd???: NanopartikelGoldOberflächenplasmonPolariton
???metadata.dc.subject.ddc???: 530 - Physik (Physics)
Issue Date: 23-Feb-2009
Abstract: In dieser Arbeit wurde das Wachstum sowie die ultraschnelle Elektronendynamik des Oberflächenplasmon Polaritons von Goldnanoteilchen auf Titandioxid untersucht. Die Messung der Dephasierungszeit des Oberflächenplasmons von Nanoteilchen mit definierter Form und Größe erfolgte dabei mit der Methode des spektralen Lochbrennens. Die Nanoteilchen wurden durch Deposition von Goldatomen aus einem thermischen Atomstrahl mit anschließender Diffussion und Nukleation, d.h. Volmer-Weber-Wachstum, auf Titandioxidsubstraten hergestellt und mittels einer Kombination aus optischer Spektroskopie und Rasterkraftmikroskopie systematisch untersucht. Dabei lässt sich das Nanoteilchenensemble durch das mittlere Achsverhältnis und den mittleren Äquivalentradius charakterisieren. Die Messungen zeigen, dass die Proben große Größen- und Formverteilungen aufweisen und ein definierter Zusammenhang zwischen Größe und Form der Teilchen existiert. Während kleine Goldnanoteilchen nahezu kugelförmig sind, flachen die Teilchen mit zunehmender Größe immer mehr ab. Des Weiteren wurde in dieser Arbeit die Methode des lasergestützten Wachstums auf das System Gold auf Titandioxid angewendet. Systematische Untersuchungen zeigten, dass sich das Achsverhältnis der Teilchen durch geeignete Wahl von Photonenenergie und Fluenz des eingestrahlten Laserlichts definiert und gezielt vorgeben lässt. Die Methode des lasergestützten Wachstums erschließt damit den Bereich außerhalb der Zugänglichkeit des natürlichen Wachstums. Aufgrund der Formabhängigkeit der spektrale Lage der Plasmonresonanz ist man somit in der Lage, die optischen Eigenschaften der Nanoteilchen gezielt einzustellen und z.B. für technische Anwendungen zu optimieren. Die Untersuchung der ultraschnellen Elektronendynamik von Goldnanoteilchen auf Titandioxid mit äquivalenten Radien zwischen 8 bis 15 nm erfolgte in dieser Arbeit mit der Methode des spektralen Lochbrennes. Hierzu wurde die Dephasierungszeit des Oberflächenplasmons systematisch als Funktion der Photonenenergie in einem Bereich von 1,45 bis 1,85 eV gemessen. Es zeigte sich, dass die gemessenen Dephasierungszeiten von 8,5 bis 16,2 fs deutlich unter den in der dielektrischen Funktion von Gold enthaltenen Werten lagen, was den erwarteten Einfluss der reduzierten Dimension der Teilchen demonstriert. Um die Messwerte trotz verschiedener Teilchengrößen untereinander vergleichen und den Einfluss der intrinsischen Dämpfung quantifizieren zu können, wurde zusätzlich der Dämpfungsparameter A bestimmt. Die ermittelten A-Faktoren zeigten dabei eine starke Abhängigkeit von der Plasmonenergie. Für Teilchen mit Plasmonenergien von 1,45 bis 1,55 eV wurde ein Dämpfungsfaktor von A ~ 0,2 nm/fs ermittelt, der lediglich Oberflächenstreuung als dominierenden Dämpfungsmechanismus widerspiegelt. Hingegen wurde für Teilchen mit Plasmonenergien oberhalb von 1,55 eV ein drastischer Anstieg der Dämpfung auf A ~ 0,4 nm/fs beobachtet. Die erhöhte Dämpfung wurde dabei dem zusätzlichen Vorliegen einer chemischen Dämpfung durch das Titandioxidsubstrat zugeschrieben. Zusammenfassend zeigen die Ergebnisse somit, dass eine starke Abhängigkeit der chemischen Dämpfung von der Photonenenergie vorliegt. Es konnte erstmals nachgewiesen werden, dass die chemische Dämpfung erst ab einer bestimmten unteren Schwelle der Photonenenergie einsetzt, die für Goldnanoteilchen auf Titandioxid bei etwa 1,6 eV liegt.In this work the growth and the ultrafast electron dynamics of the surface plasmon polariton of gold nanoparticles on titanium dioxide were investigated. The dephasing time of the surface plasmon polariton of nanoparticles with a certain size and shape was measured by using the method of spectral hole burning. The nanoparticles were prepared by deposition of gold atoms on a titanium dioxide substrate followed by diffusion and nucleation, i.e., Volmer-Weber growth, and were investigated by a combination of optical extinction spectroscopy and atomic force microscopy. These nanoparticle ensembles can be characterized by the mean equivalent radius and the mean axial ratio. The experimental data show, that the samples exhibit broad size and shape distributions and the shapes of the particles depend distinctly on their size. While small particles are nearly spherical, the axial ratio drops with increasing size. In addition, the technique of laser-assisted growth was applied to gold nanoparticles on titanium dioxide. Systematic studies showed that the axial ratio of the particles can be defined selectively by an appropriate choice of the photon energy and fluence of the laser light. Hence, the method of laser-assisted growth opens up the region that is not accessible by natural growth. Furthermore, due to the shape dependence of the spectral position of plasmon resonance it allows us to tailor the optical properties of nanoparticles selectively, for example, for technical applications. In this work, investigations of the ultrafast electron dynamics of gold nanoparticles on titanium dioxide with radii between 8-15 nm have been performed by means of spectral hole burning. For this purpose the dephasing time of the surface plasmon polariton was measured systematically as a function of photon energy in a range between 1.45 and 1.85 eV. It was shown that the measured dephasing times of 8.5-16.2 fs are significantly lower than the values obtained from the dielectric function of gold. This clearly demonstrates the expected influence of the reduced dimensions of the particles. In addition, the damping parameter A was determined to take into account the influence of the reduced dimension on the measured values. The calculated A-factors showed a strong dependence on the plasmon energy. For particles with plasmon energies of 1.45-1.55 eV the obtained damping factor of A ~ 0.2 nm/fs indicates solely surface scattering as dominant damping mechanism. However, for particles with plasmon energies above 1.55 eV a dramatic increase of the damping parameter to a value of A ~0.4 nm/fs was observed. The increased damping was attributed to the additional presence of chemical interface damping by the titanium dioxide substrate. In summary, the results show a strong dependence on the chemical interface damping of the photon energy. It was shown for the first time, that chemical interface damping is not attributing beneath a certain threshold of the photon energy, which for gold nanoparticles on titanium dioxide is situated at about 1.6 eV.
URI: urn:nbn:de:hebis:34-2009022326344
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